光催化氮气（N₂）合成氨（NH₃）是一种有利于碳中和的策略，可有效避免工业合成氨的高能耗和高碳排放过程，同时二氧化碳（CO₂）作为一种温室气体，其再生利用在解决环境和能源问题两方面都具有重要的理论价值和现实意义。目前在众多CO₂和N₂转化技术中，光催化技术利用绿色光能提供能量完全符合可持续发展战略，但对于高性能光催化N₂或CO₂过程，其载流子迁移作用机制及催化活性位点构效关系尚不十分清楚，尤其是目前基于二者的协同光催化转化研究报道十分有限。

    为克服以上难题，广州大学分析科学技术研究中心（Centre for Advanced Analytical Science，CAAS）韩冬雪教授团队近期探索建立了双核Ni₂位点修饰的MOF衍生ZnO@NC异质结(ZnO@NC-Ni₂)、基于贵金属纳米粒子(Pd、Au和Pt)与介孔TiO₂纳米棒(NRs)半/全封装结构非均相催化剂等研究体系，有效实现了温和条件下N₂的高效固定。另外利用一种具有氧空位浓度可调的CeO_2-x光催化剂，可直接用于温和条件下N₂& CO₂的协同光催化反应以合成尿素，氧空位的引入进一步增强了该光催化剂对惰性气体N₂和CO₂的靶向吸附和活化能力，同时提高了材料整体的光生电子转移效率，从而提升其对尿素合成的催化活性。研究中还深入探讨了载流子的迁移及作用机制和碳/氮转化路径，并揭示了C-N偶联反应机理。

    相关研究成果发表在Angewandte Chemie International Edition (IF= 16.6)，ACS Catalysis (IF=12.90)及Materials Today Nano (IF= 10.3)期刊上，广州大学为该系列工作的第一通讯单位，三篇论文的第一作者分别为我院硕士研究生杨淑仪、博士研究生张文生/硕士研究生刘天任、博士研究生张文生/硕士研究生潘国亮。

论文信息：

1）Shuyi Yang, Wensheng Zhang, Guoliang Pan, Jiaying Chen, Jiayi Deng, Ke Chen, Xianglun Xie, Dongxue Han* Mengjiao Dai, Li Niu*, Photocatalytic Co-Reduction of N₂and CO₂with CeO₂Catalyst for Urea Synthesis,Angew. Chem. Int. Ed.2023, DOI: 10.1002/anie.202312076.

2）Wensheng Zhang^1;, Tianren Liu^1;, Qingmei Tan, Jianshen Li, Yuangong Ma, Ying He, Dongxue Han*, Dongdong Qin, and Li Niu, Atomically Precise Dinuclear Ni2 Active Site-Modified MOF-Derived ZnO@NC Heterojunction toward High-Performance N₂Photofixation,ACS Catal.2023, 13, 3242-3253.

3）Wensheng Zhang^1;, Guoliang Pan^1;, Dongfang Han, Tianren Liu, Weiqi Liang, Dongxue Han*, Mengjiao Dai, Haijiao Xie, Dongdong Qin, and Li Niu, Regulating bimetallic active centers for exploring the structureeactivity relationship toward high-performance photocatalytic nitrogen reduction,Mater. Today Nano2023, 22, 100323.